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葡萄糖檢測和實(shí)時(shí)連續(xù)監(jiān)測，對于糖尿病等疾病的診斷和預(yù)防以及制糖和發(fā)酵過程中的可控生產(chǎn)至關(guān)重要。在這一過程中，以葡萄糖氧化酶（Gox）、普魯士藍(lán)（PB）、電極為核心的葡萄糖生物傳感設(shè)備頗具前景。近日，中國科學(xué)院過程工程研究所生化工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開發(fā)出具有鄰域納米結(jié)構(gòu)的新型三維（3D）介孔生物傳感膜，提高了葡萄糖生物傳感設(shè)備中傳感區(qū)域面積、PB利用率以及底物對傳感區(qū)域可及性，具有優(yōu)異的靈敏度和長期穩(wěn)定性。相關(guān)研究成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（AdvancedFunctional Materials）上。

由于PB形成速率快且極易團(tuán)聚，使其在電極上的合成和分布難以控制，導(dǎo)致PB高密度無序堆積，形成傳感區(qū)域面積小、PB利用率低且空間位阻大的逐層分布傳感結(jié)構(gòu)，同時(shí)傳感靈敏度低且穩(wěn)定性差。

針對上述問題，萬印華團(tuán)隊(duì)以單寧酸-3-氨丙基三乙氧基硅烷-鐵（TA-APTES-Fe）三元涂層作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，調(diào)控PB的固定化位置和組裝速率，分別通過配位和共價(jià)作用將PB和GOx相鄰固定在3D介孔碳納米管（CNTs）膜電極中，制備出具有鄰域納米結(jié)構(gòu)的介孔生物傳感膜。與逐層縱向分布的生物傳感器相比，新型傳感膜將傳感區(qū)域從2D平面擴(kuò)展到3D介孔膜電極中，從而提高了PB的利用率以及葡萄糖和過氧化氫（H2O2）對傳感區(qū)域的可及性。同時(shí)，這一結(jié)構(gòu)拉近了級聯(lián)傳感單元間的距離，進(jìn)而縮短H2O2到達(dá)傳感界面的擴(kuò)散距離，有效抑制H2O2向主體溶液中的擴(kuò)散，降低其無效耗散。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，在流通模式下，新型傳感膜的靈敏度達(dá)31.2 μA mM-1，可穩(wěn)定連續(xù)監(jiān)測蔗汁中的葡萄糖濃度長達(dá)8小時(shí)無電流響應(yīng)漂移。

針對生物傳感器污染問題，該團(tuán)隊(duì)基于PB的pH響應(yīng)多酶活性，提出了利用GOx-PB級聯(lián)反應(yīng)依次產(chǎn)生微氣泡和芬頓氧化來模擬“疏松-降解”膜清潔過程。原位產(chǎn)生的微氣泡帶來的剪切作用有助于疏松膜表面污染層，增加自由基對污染物的可及性，實(shí)現(xiàn)被污染的生物傳感膜的自清潔。

研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國家自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接

圖1.受細(xì)胞膜上電子傳遞鏈結(jié)構(gòu)啟發(fā)，開發(fā)具有鄰域納米結(jié)構(gòu)的三維介孔生物傳感膜示意圖。

圖2.生物傳感膜“疏松-降解自清潔機(jī)制”示意圖。

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